华益儿童服务中心的前身是安徽省成立较早的民间公益组织“安徽义工联盟”。机构最初成立于2005年12月；2009年10月获得李连杰壹基金“全国潜力典范”机构称号；2010年3月正式在民政部门登记注册，业务主管单位为合肥市社会科学界联合会；2011年5月，被团市委、市志愿者协会定为合肥市“首批志愿服务基地”。
机构是安徽为数不多的关注儿童教育的NGO，以“让留守流动儿童在公平的社会环境中快乐成长”为愿景，“以用心陪伴留守流动儿童，为其提供心理发展、教育支持、社会融入等公益服务”为机构使命，“促进教育公平，为每个孩子提供平等的发展空间”为宗旨。中心最初成立于2005年12月；2006年3月，开始运作支教项目；2006年12月，召开年会并推选了理事，选举了执行官，完善了组织架构，开始走上良性发展的道路； 机构针对留守儿童，开展“留守儿童心理发展项目”、“图书银行暨阅读课项目”、“安全教育项目”等，在城市地区针对流动儿童开展了“流动儿童教育及流动人口社区发展项目”，得到了壹基金、腾讯公益慈善基金会、中国青少年发展基金会、心平公益基金会、中华少年儿童慈善救助基金会、陈一心家族基金会、香港乐施会等资助方的支持。